能量密度、功率密度和循环稳定性是评估电池系统的关键参数,由电极材料的比容量、输出电压、倍率性能和容量保持率等决定。有机电极材料(OEMs)的理论比容量高、结构可设计性强,与绝大部分传统/新型电解质呈现良好的化学/电化学兼容性。然而,其实际应用受到材料高溶解度和电导率低的困扰。环状酰亚胺单元的刚性、平面结构促进了有序的晶体排列,表现出高交联度、本征不溶性和强电子导电性。传统富羰基类的聚酰亚胺化合物氧化还原机制单一,主要依赖于C=O基团的可逆烯醇化反应,限制了材料比容量的发挥。开发一种兼具高比容量、强导电性和高效离子传输的新型聚合物电极,成为推动聚酰亚胺基电极材料发展的迫切需求。
近日,宁波工程学院新能源学院储能团队的张萌博士合成了一种具有扩展π共轭骨架和密集多重氧化还原活性中心的聚酰亚胺基共轭多孔聚合物HAT-DAAQ。该研究深入探索了作为钠离子电池负极,HAT-DAAQ的分子结构、电化学性能、储能机理间的多重构效关系。所制备的电极在比容量、倍率性能和稳定性方面均表现出色:实现了441 mAh g⁻¹的高可逆比容量(100%的活性位点利用率)及每循环周期仅0.036 mAh g⁻¹容量损失的长循环性能。通过密度泛函理论计算与光谱实验的结合,揭示了其基于24电子转移的多步储钠机制。同时,组装了以HAT-DAAQ作为负极、Na3V2(PO4)3作为正极的扣式全电池和塑封柔性电池,表现出2.5 V的平均放电电位和122 Wh kg⁻¹的能量密度。该研究为发展高性能、可持续的有机电极材料和柔性电池体系提供了新的机理理解和设计思路。

该研究成果以“An Extendedπ-Conjugated Porous Polymer with Dense Multiple Redox Centers Boosts High-Efficiency Sodium-Ion Storage”为题发表在材料科学领域的Top期刊《Advanced Functional Materials》上,宁波工程学院张萌为论文第一作者,燕山大学黄苇苇教授和香港城市大学张其春教授为论文共同通讯作者,宁波工程学院新能源学院为论文第一完成单位。
论文链接:https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202521114